В работе представлены результаты исследования влияния дефектов структуры на радиолюминесценции в кристаллах PbWO4. Показано что снижение выхода радиолюминесценции с ростом концентрации структурных дефектов обусловлено не только реабсорбцией свечения центрами окраски (пассивные потери), но и большей степени нарушением структурными дефектами механизма переноса энергии возбуждения к центрам свечения (активные потери).
The paper presents to study of influence of structural defects on the radio-luminescence of the PbWO4 crystals. Was presented that, decreasing output of radio-luminescence by increasing concentration of structural defects is caused not only on reabsorbtion by color centers (passive losses), it causes.
В общей схеме процесса радиолюминесценции в основном разделяют три этапа: генерационный, миграционный и внутрицентровой [1]. Потери на первом и третьем этапах для каждого конкретного сцинтиллятора практически неуправляемы т.к. они определяются зонной структурой кристалла и энергетической структурой центра люминесценции. Миграционные и инерционные потери определяются степенью совершенства структуры кристалла и особенностью собственных электронных возбуждений. В свою очередь, если особенности поведения собственных электронных возбуждений являются фундаментальным свойством для данного кристалла, которые можно лишь учитывать при выборе сцинтиллятора, то потери, обусловленные влиянием дефектов структуры, в принципе управляемы, так как их концентрацию можно регулировать условиями выращивания. В связи с этим было проведено исследование влияния собственных дефектов структуры на формирование так называемых пассивных и активных потерь выхода радиолюминесценции в кристаллах PWO. В работе [2] было показано, что при воздействии ионизирующего излучения в кристаллах PWO наводятся центры окраски (ЦО), отличающиеся температурной стабильностью. Разумеется, накопление ЦО в процессе облучения (возбуждения) может вызвать деградацию интенсивности радиолюминесценции во времени. С целью исследования влияния окрашиваемости на выход радиолюминесценции была изучена кинетика радиолюминесценции в процессе облучения.
Как указывалось в [2], при -возбуждении PWO наблюдается широкополосное свечение в сине-зелёной области. На рис.1 показана кинетика полного свечения кристалла PWO: La, измеренная при 300К. Можно видеть, что вслед за быстрым разгоранием
|
Рис.1 Кинетика распада γ-люминес- цеции при 300К (мощность канала 447Р/сек) |
Рис.2 (1) Кинетика затухания люми-несценции (2)-временная зависимость опти-ческого плотности при тормозном -облуче-ние, (3)-теоретический расчет поглощения от кинетики затухания люминесценции |
наблюдается спад интенсивности свечения. При этом можно отметить, что имеют место две стадии, быстрая и медленная, обусловленные, по-видимому, накоплением различных ЦО. Для выяснения этого вопроса была измерена кинетика изменения оптической плотности в области 420нм в процессе облучения образца тормозным излучением на микротроне МТ-22С. Ход кинетики спада радиолюминесценции и нарастание оптической плотности (Рис 2) имеют антисимбатный характер, т.е. процессы окрашивания и тушения люминесценции явно взаимосвязаны. На этом же рисунке (кривая 3) приведены кривые изменения оптической плотности (D), полученные расчетным путем из выражения [3]:
Видно, что зависимость достаточно хорошо совпадает с аналогичной зависимостью, измеренной экспериментально, особенно во второй стадии. Сравнение этих зависимостей, построенных в координатах 
и Do/D(t) на быстром и медленном участках показывает, что значения τ очень близки (Рис.3). Из полученных результатов можно заключить, что быстрый спад радиолюминесценции на первом этапе обусловлен образованием каких-то нестабильных центров окраски, в то время как на втором, медленном участке, тушение свечения обусловлено центрами окраски, стабильными при 300К.
В работе [4] при измерении фотоиндуцированного короткоживущего поглощения при 300К наблюдается широкая сложная полоса, в составе которой выделяется наиболее интенсивная компонента при 550 нм. Релаксация этой полосы поглощения происходит с τ=2.92сек, что очень близко к значению τ, измеренном при возбуждении тормозным
|
Рис.3 Временные характеристики затуха-ния люминесценции и наведения поглощения |
Рис.4 Изменение интенсивности γ-люми-несценции нейтронно-облученных образцах: при расчёте 1-PWO, 2-PWO:Nb, 3-PWO:La и при эксперименте 1`-PWO,2`-PWO:Nb,3`-PWO: La |
излучением на микротроне МТ-22С. Полоса поглощения в этой же области спектра зафиксирована при импульсном электронном возбуждении при 77К [5] и после УФ облучения <300нм при 9К [6]. Но природа этой полосы не установлена. Из приведенных данных можно заключить, что наблюдаемое тушение радиолюминесценции в исходных образцах PWO обусловлено реабсорбцией свечения центрами окраски (пассивные потери). Причем, ~60% потерь приходится на счёт коротко живущих центров, а ~20% на счёт стабильных. Вместе с тем понятно, что структурные ростовые дефекты могут вызывать нарушение и самого механизма возбуждения свечения в процессе радиолюминесценции. Для исследования этого вопроса необходимо изучить выход свечения при изменении количества структурных дефектов. С этой целью кристаллы облучались быстрыми нейтронами различных флюенсов, позволяющих дозированно изменить концентрацию собственных дефектов в кристалле. Как и следовало ожидать, интенсивность радиолюминесценции падает с ростом флюенса (рис. 4 кривые 1, 2, 3). Вместе с тем, аналогичные зависимости (кривая 1`, 2`, 3`), рассчитанные с учетом изменения оптической плотности при 420нм (Рис.4) показывают, что экспериментально наблюдаемый спад люминесценции нельзя объяснить только реабсорбцией свечения центрами окраски. Очевидно, что в данном случае имеет место нарушение механизма переноса энергии к центрам свечения. Логично предположить, что создаваемые нейтронами дефекты смещения перехватывают электронные возбуждения, мигрирующие по кристаллу, создавая не только ЦО, но и центры рекомбинации. Другими словами, рекомбинация свободных носителей с зарядами противоположного знака, локализованными на дефектах, является конкурирующим процессом, приводящим к диссипации энергии возбуждения.
Литература:
- Алукер Э.Д., Гаврилов В.В., Дейч Р.Э., Чернов С.А. Быстропротекающие радиационно-стимулированные процессы в щелочно-галоидных кристаллах, «Знатне». Рига, 1987.
- Graser R., Petit E., Sharmann A., at.al. Phys.Stat.Sol. (b) 69, 1979, p.359-362.
- Вахидов Ш.А., Ибрагимова Э.М., Тавшунский Г.А., и др. Радиационные явления в некоторых лазерных кристаллах, «ФАН», Ташкент, 1977, с.152.
- Ашуров М.Х., Гасанов Э.М., Исмаилов Ш.Х., Пак А.Г., Рустамов И.Р., и др., Атомная энергия, 2001, т.90 в.4, c.284-287.
- Ashurov M.Kh., Gasanov E.M., Ismoilov Sh.Kh., Rustamov I.R., at.al. The 4 International Conference “Modern problems of nuclear physics.” Tashkent, 2001, 22-29 September, Book of abstracts, p. 159-160.
- Ashurov M.Kh., Gasanov E.M., Ismoilov Sh.Kh., Rakov A.F., Rustamov I.R., The 5 International Conference “Modern problems of nuclear physics.”, Samarkand, 2003, 12-15 September, Book of abstracts, p.180.
