Библиографическое описание:

Мухамедкалиева Б. С., Алейников Ю. В., Курбанбеков Ш. Р. Расчетные исследования по определению условий гамма-спектрометрических измерений образцов проб горных пород после их облучения в реакторе // Молодой ученый. — 2016. — №4. — С. 135-142.

 

Основной целью проведения данной работы стало определение условий облучения и гамма-спектрометрических измерений проб горных пород при проведении НАА. При определении условий проведения гамма-спектрометрических измерений облученных проб в первую очередь учитываются режимы облучения проб в реакторе и продолжительность выдержки проб после облучения. В настоящей работе приведены результаты расчетов с целью выбора оптимальных режимов облучения, а также результаты исследований по определению условий измерения облученных проб.

Ключевые слова: инструментально нейтронно-активационный анализ, режимы облучения, флюенс нейтронов.

 

При проведении инструментального нейтронно-активационного анализа (ИНАА) для селективного измерения активности интересующих радионуклидов используются аппаратные средства и специальные программы обработки зарегистрированных гамма-спектров [1].

Расчет выполнен с целью разработки рекомендаций по выбору оптимальных условий облучения проб горных пород в реакторе в зависимости от матрицы анализируемой пробы и интересующего химического элемента. Расчеты предназначены для определения и выбора режима облучения проб при проведении количественного анализа элементного состава проб горных пород методом инструментального нейтронно-активационного анализа (ИНАА) с целью получения необходимой активности и интенсивности излучения в пиках полного поглощения (ППП) характерных гамма-линий радионуклидов элементов-аналитов. В качестве проб используются навески из материала горных пород, расфасованные в контейнеры для облучения из полиэтилена. Для разработки и верификации расчетной модели ППД были использованы паспортные данные детектора и результаты его калибровки с помощью точечных образцовых спектрометрических гамма-источников (ОСГИ).

В качестве приведенных в таблице 1 исходных данных для расчета загрузки использованы экспериментальные результаты измерений и обработки спектров ОСГИ и исследуемых стандартных образцов JB-1 и JA-3 после облучения в реакторе ИГР [2].

 

Таблица 1

Экспериментальные значения загрузки

Параметр

Значение

Расстояние от образцов до детектора Н, мм

0; 150

Загрузка спектрометра Н = 150 мм, имп/с (%):

JB-1 (выдержка 1 сутки)

JA-3 (выдержка 1 сутки)

 

1990 (3,04)

2330 (3,52)

Загрузка спектрометра Н = 0 мм, имп/с (%):

JB-1 (выдержка 6,8 суток)

JA-3 (выдержка 7 суток)

JB-1 (выдержка 22 суток)

JA-3 (выдержка 29 суток)

 

655 (1,05)

418 (0,69)

175 (0,29)

96,4 (0,17)

 

Проведенные работы устанавливают способ и процедуру определения и выбора мощности реактора и алгоритм расчета времени облучения проб в экспериментальных каналах реакторов при проведении ИНАА сравнительным методом с использованием «внешнего эталона».

Конечным результатом проведения любого количественного метода анализа является определение значения концентрации ЭА в образце. При проведении ИНАА определение содержания элемента в образце возможно на основании соотношении (1). Такой подход получил название абсолютного метода ИНАА. Пусть образец пробы массой W облучается в нейтронном потоке φ. После облучения в течение времени t0 и по истечении необходимого времени выдержки td, облученный образец измеряется за время tс. Масса i-ого элемента в образце (mi), а затем и концентрация (Сi) вычисляется в соответствии с уравнением

(1)

где Np — площадь пика полного поглощения (ППП);

М — атомная масса нуклида мишени, г/моль;

σ — эффективное поперечное сечение для (n, γ) реакции см-2;

θ — распространенность нуклида;

у — выход гамма-квантов;

ε (E) — эффективность датчика к энергии E;

NA — число Авогадро, моль-1;

S = (1-exp(-λt0)) — коэффициент насыщения;

D = exp(-λ td) — поправка на время выдержки;

C = (l-exp(-λtс))/λtс — поправка на распад во время измерения.

Уравнение 1 является исходным выражением для расчета необходимых условий облучения образцов проб, таких как флюенс нейтронов и время облучения образцов проб (F, tо).

Флюенс нейтронов и время облучения (F, tо.) рассчитываются исходя из уравнения (1) по известным параметрам измерения активности пробы и заданному количеству ЭА в образце. Флюенс нейтронов, достаточный для достижения заданных параметров измерения Np и tс при соблюдении условия (1-exp(-λt0) << 1, определяется выражением

(2)

Предполагается, что масса ЭА в образце пробы существенно не отличается от массы mi i-того ЭА в эталоне и рассчитывается исходя из массы эталона Wэ и известной концентрации ЭА в эталоне С:

(3)

Поток тепловых нейтронов, полученный замедлением быстрых нейтронов, сопровождается потоком надтепловых (эпитепловых) нейтронов. Последние могут вносить заметный вклад в реакцию радиационного захвата, поэтому при расчете наведенной активности следует использовать эффективное сечение активации. В случае идеального 1/Е спектра надтепловых нейтронов эффективное сечение определяется как

(4)

где Q0 = I0/ σ0;

Io  резонансный интеграл реакции радиационного захвата для идеального 1/Е спектра эпитепловых нейтронов;

σ0 — сечение реакции радиационного захвата на тепловых нейтронах;

φth, φе  потоки тепловых и эпитепловых нейтронов.

Расчет проводится для термализованного спектра нейтронов, описываемого в области тепловых энергий распределением Максвелла, а в области эпитепловых нейтронов представляющего идеальный 1/Е спектр. Параметр f = φth / φе для такого спектра равен приблизительно 20.

Мощность реактора, как один из основных параметров облучения образцов проб, определяется в ходе нейтронно-физических и вариантных теплофизических расчетов исходя из допустимой температуры разогрева исследуемого образца и стенки контейнера [3, 4, 5, 6].

Допустимая температура разогрева стенки контейнера и упаковочного материала образцов определяется по результатам термоиспытаний контейнера с образцами проб [7]. Нейтронно-физические и вариантные теплофизические расчеты выполняются с использованием расчетных программных кодов MCNP5 и ANSIS.

Плотность потока тепловых нейтронов в экспериментальном канале реактора, рассчитывается исходя из соотношения

(5)

где φуд  удельная плотность потока тепловых нейтронов в экспериментальном канале реактора, соответствующая мощности реактора 1 МВт, которая составляет для реактора ИГР 5,3∙1012 н/(см2∙с∙МВт), а для реактора ИВГ.1М  2,0∙1013 н/(см2∙с∙МВт);

Р  мощность реактора, МВт. 

В таблице 2 представлены нейтронно-физические характеристики изотопов и соответствующих реакции на ЭА первой группы.

 

Таблица 2

Характеристики изотопов и реакций для ЭА первой группы

Элемент

Распространенность

Реакция

λ, c-1

Е, кэВ

Выход гамма-кв.

σ0, барн

[8]

I0 / σ0

[8]

σэфф, барн

Ti

0,052

50Ti(n, γ)51Ti5

2,01∙10–3

320

0,93

0,179

0,66

0,18

Mg

0,11

26Mg(n, γ)27Mg

1,22∙10–3

843

0,71

0,0382

0,68

0,040

V

0,997

51V(n, γ)52V

3,08∙10–3

1434

1

4,9

0,55

5,04

Al

1

27Al(n, γ)28Al

5,15∙10–3

1778

1

0,231

0,74

0,240

Ca

1,87∙10–3

48Ca(n, γ)49Ca

1,33∙10–3

3086

0,92

1,09

0,82

1,13

 

Одним из определяющих условий при выборе режима облучения является достижение необходимой заданной статистической точности измерения активности изотопов ЭА. Необходимый и достаточный флюенс нейтронов в реакторе ИГР определим задавшись количеством регистрируемых импульсов в ППП не менее 1000 при времени измерения образца tс = 200 с.

В таблице 3 представлены нейтронно-физические характеристики изотопов и соответствующих реакции на ЭА второй группы.

 

Таблица 3

Характеристики изотопов и реакций для ЭА второй группы

Элемент

Распространенность

Реакция

λ, c-1

Е, кэВ

Выход гамма-квантов

σ0, барн

I0 / σ0

σэфф, барн

As

1

75As (n, γ) 76As

7,31∙10–6

558

0,45

4,5

13,56

7,55

Au

1

197Au (n, γ) 198Au

2,98∙10–6

412

0,955

98,65

15,71

176

Ba

0,001

130Ba (n, γ) 131Ba

6,8∙10–7

496

0,44

11,3

17,70

21,3

Br

0,493

81Br (n, γ) 82Br

5,45∙10–6

554

0,708

2,7

18,52

5,2

Ca

3,3·10–5

48Ca (n, γ) 49Ca

1,77∙10–6

1297

0,74

0,74

1,30

0,788

Ce

0,885

140Ce (n, γ) 141Ce

2,47∙10–7

145

0,482

0,57

0,82

0,593

Co

1

59Co (n, γ) 60Co

4,17∙10–9

1332

0,999

37,18

1,99

40,9

Cr

0,043

50Cr(n, γ) 51Cr

2,9∙10–7

320

0,1008

15,9

0,49

16,3

Cs

1

133Cs(n, γ) 134Cs

1,06∙10–8

604

0,976

29

15,07

50,8

Eu

0,478

151Eu(n, γ) 152Eu

1,65∙10–9

122

0,28

5900

0,26

5975

Eu

0,478

151Eu(n, γ) 152mEu

2,07∙10–5

841

0,146

3300

0,54

3389

Fe

3,1·10–3

58Fe(n, γ) 59Fe

1,80∙10–7

1099

0,565

1,28

1,33

1,36

Hf

0,352

180Hf(n, γ) 181Hf

1,89∙10–7

482

0,806

13,04

2,68

14,8

Ho

1

165Ho(n, γ) 166Ho

7,18∙10–6

80

0,063

61

10,66

93,5

K

0,0691

41K(n, γ) 42K

1,56∙10–5

1524

0,188

1,46

0,97

1,53

La

1

139La(n, γ) 140La

4,78∙10–6

1596

0,954

8,93

1,32

9,52

Lu

0,026

176Lu(n, γ) 177Lu

1,20∙10–6

208

0,11

2090

0,52

2144

Rb

0,722

85Rb(n, γ) 86Rb

4,30∙10–7

1077

0,0864

0,48

11,25

0,75

Sb

0,573

121Sb(n, γ) 122Sb

2,97∙10–6

564

0,693

5,9

33,90

15,9

Sb

0,427

123Sb(n, γ) 124Sb

1,33∙10–7

1691

0,473

4,2

29,76

10,4

Sc

1

45Sc(n, γ) 46Sc

9,57∙10–8

889

1

27,2

0,44

27,8

Sm

0,267

152Sm(n, γ) 153Sm

4,13∙10–6

103

0,283

206

14,42

354

Sr

5,6·10–3

84Sr(n, γ) 85Sr

1,24·10–7

514

0,98

0,87

11,49

1,37

Ta

1

180Ta(n, γ) 181Ta

7,01∙10–8

1221

0,27

20,5

32,20

53,5

Tb

1

159Tb(n, γ) 160Tb

1,11∙10–7

299

0,289

23,4

17,86

44,3

Th

0,999

232Th(n, γ) 233Th (233Pa)

2,97∙10–7

312

0,36

7,37

11,53

11,6

U

0,993

238U(n, γ) 239U (239Np)

3,41∙10–6

277

0,142

2,68

103,36

16,5

W

0,284

186W(n, γ) 187W

8,05∙10–6

479

0,211

37,9

12,80

62,1

Yb

Yb

0,318

174Yb(n, γ) 175Yb

1,91∙10–6

396

0,065

2300

9,26

3365

1,4·10–3

168Yb(n, γ) 169Yb

2,50∙10–7

307

0,108

69,4

0,39

70,7

 

Одним из определяющих условий при выборе режима облучения является достижение необходимой заданной статистической точности измерения активности изотопов ЭА. Необходимый и достаточный флюенс нейтронов в реакторах ИВГ.1М и ИГР определим, задавшись количеством регистрируемых импульсов в ППП не менее 1000.

В результате выполненного с использованием экспериментальных данных расчета определены оптимальные условия облучения проб горных пород в реакторе с целью ИНАА.

В таблице 4 представлена расчетная рекомендуемая номинальная мощность реактора. В этой же таблице приведена рекомендуемая продолжительность облучения образцов проб для ИНАА. Параметры облучения представлены для двух групп ЭА. Первая группа ЭА: Al, Mg, V, Ti, Ca. Вторая группа ЭА: As, Ba, Ce, Co, Cr, Cs, Eu, Fe, Hf, K, La, Mn, Na, Sb, Sc, Sm, Ta, Tb, Th, U, W, Yb, Zn.

 

Таблица 4

Рекомендуемые режимы облучения проб

Реактор

Группа аналитов

Мощность реактора, МВт

Время облучения, с

ИГР

I

5

20

II

2

до 2500

ИВГ.1М

II

0,4

до 3500

0,3

без ограничений

 

Разработка рекомендаций по выбору времени выдержки образцов горных пород после облучения при проведении гамма-спектрометрических измерений проводилась на основании анализа литературных источников, некоторые из которых в свою очередь также являются обзорами. Были рассмотрены работы, касающиеся ИНАА как на тепловых, так и на эпитепловых нейтронах [1,2, 3, 5, 6].

В большинстве рассмотренных источников указывается, что независимо от типа анализа образцы после облучения, как правило, измеряются дважды: после выдержки в среднем от 5 до 10 суток и повторно после выдержки от 20 до 30 суток.

В [5] приведены данные об еще одном измерении, которое проводится после выдержки образцов приблизительно 1 сутки. В таблице 5 приведены элементы, определяемые через указанное время выдержки после облучения.

 

Таблица 5

Элементы, определяемые после продолжительного облучения

Выдержка после облучения 1 сутки

Элемент -аналит

Радиоактивный изотоп

Период полураспада

Энергии анализируемых линий, кэВ

Энергии интерферирующих линий, кэВ (нуклид)

Mn

56Mn

2,58 ч

847, 1811

843 (152Eu)

Na

24Na

14,7 ч

1369

K

42K

12,4 ч

1525

Выдержка после облучения от 5 до 10 суток

Элемент -аналит

Радиоактивный изотоп

Период полураспада

Энергии анализируемых линий, кэВ

Энергии интерферирующих линий, кэВ (нуклид)

Ho

166Ho

26,8 ч

81

83 (153Sm)

Nd

147Nd

11,0 д

91, 531

Sm

153Sm

47,7 ч

103

104, 106 (239Np)

U

239Np

2,36 д

106, 278

103 (153Sm)

Lu

177Lu

6,71 д

208

210 (239Np)

Yb

175Yb

4,19 д

396

399 (233Pa)

Au

198Au

2,69 д

412

411 (152Sm)

La

140La

1,68 д

487, 1596

482 (181Hf)

Ba

131Ba

11,8 д

496

Br

82Br

35,3 ч

554, 776

559 (76As)

As

76As

26,3 ч

559

554 (82Br)

W

187W

23,9 ч

686, 480

480 (140La)

Rb

86Rb

18,7 д

1077

Na

24Na

14,7 ч

1369

Ca

47Ca

4,54 д

1297

1292 (59Fe),

1299 (152Eu)

Выдержка после облучения от 20 до 30 суток

Элемент — аналит

Радиоактив-

ный изотоп

Период полураспада

Энергии анализируемых линий, кэВ

Энергии интерферирующих линий, кэВ (нуклид)

Eu

152Eu

13,3 г

122, 1408

Hf

181Hf

42,4 д

133, 482

480, 487 (140La)

Ce

145Ce

32,5 д

145

143 (59Fe), 145(175Yb)

Ta

181Ta

2,36 д

222, 1221

Tb

160Tb

6,71 д

299, 879

300(233Pa)

Th

233Pa

27 д

312

Cr

51Cr

27,7 д

320

Sr

85Sr

64,8 д

514

511 (65Zn)

Zr

95Zr

64,0 д

757

Cs

134Cs

2,06 г

796, 604

602 (124Sb)

Sc

46Sc

83,8 д

889, 1121

1116 (65Zn) 1112(152Eu)

Fe

59Fe

44,5 д

1099, 1292

 

Zn

65Zn

244 д

1116

1112(152Eu) 1121 (46Sc)

Co

60Co

5,27 г

1173, 1332

1178 (160Tb)

Sb

124Sb

60, 2 д

1691, 602

604 (134Cs)

 

Результаты расчета флюенса нейтронов и средней мощности реактора при различных временах облучения от 10 до 30 с при проведении ИНАА для определения ЭА по короткоживущим изотопам приведены в таблице 6.

 

Таблица 6

Результаты расчета параметров облучения проб в реакторе ИГР

Изотоп

Энергия, кэВ

Флюенс, см-2

Мощность реактора, МВт

t 0 = 10 c

t 0 = 20 c

t 0 = 30 c

28Al

1778

5,52∙1013

1,0

0,5

0,3

52V

1434

6,97∙1014

13

6,6

4,4

27Mg

1014

3,54∙1015

66

33

22

27Mg

843

1,11∙1015

21

10

7,0

51Ti

320

8,43∙1014

16

8

5,3

49Ca

3086

1,14∙1016

214

107

71

 

Результаты расчета параметров облучения проб при измерении через 1, 6 и 30 сут после облучения приведены в таблицах 6, 7 и 8 соответственно.

Таблица 7

Параметры облучения проб при измерении через 1 сут после облучения

Изотоп

Период полураспада, ч

Энергия, кэВ

ИГР (P = 5 МВт)

Флюенс, см-2

tобл, с

152Eu

9,32

841

2,15∙1016

4,05∙103

72Ga

14,1

834

5,75∙1016

1,08∙104

42K

12,36

1524

1,45∙1016

2,74∙103

140La

40,23

1596

4,60∙1016

8,67∙103

24Na

15,02

1368

1,22∙1014

2,30∙101

153Sm

46,7

103

1,99∙1015

3,76∙102

187W

23,9

479

4,49∙1016

8,47∙103

 

Таблица 8

Параметры облучения проб при измерении через 6 сут. после облучения

Изотоп

Период полураспада, сут

Энергия, кэВ

ИГР (P = 5 МВт)

Флюенс, см-2

tобл, с

76As

1,097

558

7,6∙1017

1,43∙105

198Au

2,696

412

3,03∙1016

5,71∙103

131Ba

11,8

496

3,82∙1016

7,21∙103

82Br

1,47

554

1,2∙1017

2,26∙104

47Ca

4,536

1297

1,42∙1017

2,67∙104

165Ho

1,117

80

4,61∙1015

8,70∙102

140La

1,678

1596

1,9∙1017

3,59∙104

140La

1,678

487

9,09∙1014

1,72∙102

177Lu

6,71

208

1,45∙1016

2,74∙103

239Np

2,355

277

1,81∙1016

3,42∙103

153Sm

1,94

103

6,17∙1015

1,16∙103

122Sb

2,70

564

5,68∙1016

1,07∙104

175Yb

4,19

396

2,4∙1016

4,53∙103

 

В таблице 9 приведены результаты расчетов флюенса нейтронов и времени облучения образцов, необходимого для определения активности долгоживущих радионуклидов с периодом полураспада более 30 суток. Расчеты проведены для мощности реакторов ИГР и ИВГ.1М 1 и 0,25 МВт соответственно.

 

Таблица 9

Параметры облучения проб при измерении через 30 сут после облучения

Изотоп

Энергия, кэВ

ИГР (P = 1 МВт) ИВГ.1М (P = 0,25 МВт)

Флюенс, см-2

tобл, с

141Ce

145

5,5∙1014

1,03∙102

60Co

1173

2,4∙1015

4,56∙102

60Co

1332

3∙1015

5,57∙102

51Cr

320

4,4∙1014

8,20∙101

134Cs

604

2∙1016

3,82∙103

152Eu

122

4,7∙1014

8,90∙101

152Eu

1408

3,6∙1016

6,88∙103

59Fe

1099

8,2∙1014

1,54∙102

59Fe

1292

1,4∙1015

2,59∙102

181Hf

482

7,7∙1015

1,45∙103

86Rb

1077

7,3∙1016

1,38∙104

124Sb

1691

1∙1018

1,98∙105

46Sc

889

1,4∙1014

2,50∙101

46Sc

1121

1,9∙1014

3,60∙101

85Sr

514

6,8∙1014

1,28∙102

182Ta

222

5,1∙1015

9,59∙102

182Ta

1221

2,1∙1016

3,88∙103

160Tb

299

5,9∙1015

1,11∙103

160Tb

1178

8,6∙1016

1,63∙104

169Yb

307,5

4∙1016

7,57∙103

233Pa

312

1,5∙1015

2,84∙102

65Zn

1116

2,9∙1016

5,55∙103

95Zr

756

1,7∙1017

3,23∙104

 

В результате выполненных работ определены оптимальные условия облучения проб горных пород в реакторе с целью ИНАА. Определена рекомендуемая номинальная мощность реактора. Приведена рекомендуемая продолжительность облучения образцов проб для ИНАА. Параметры облучения представлены для двух групп ЭА. Первая группа ЭА: Al, Mg, V, Ti, Ca. Вторая группа ЭА: As, Ba, Ce, Co, Cr, Cs, Eu, Fe, Hf, K, La, Mn, Na, Sb, Sc, Sm, Ta, Tb, Th, U, W, Yb, Zn.

В результате расчета получены значения флюенса нейтронов и необходимой мощности реактора при различных временах облучения от 10 до 30 с для группы ЭА: Al, Mg, V, Ti, Ca. Диапазон флюенса нейтронов при облучении образцов составляет от 5,52∙1013 см-2 при определении Al до 1,14∙1016 см-2 при определении Ca.

В результате расчета получены значения флюенса нейтронов и необходимой продолжительности облучения образцов при заданной мощности реактора. Диапазон флюенса нейтронов при облучении образцов составляет от 1,4∙1014 см-2 при определении Sc и до 7∙1017 см-2 при определении As.

На основе анализа данных, приведенных в литературных источниках, и результатах методических экспериментов по ИНАА горных пород на реакторах ИВГ.1М и ИГР определены оптимальные времена выдержки после облучения для трех групп элементов-аналитов. Результаты расчетов могут быть использованы при выборе оптимальных условий измерения проб горных пород в реакторах.

 

Литература:

 

  1.      Алейников Ю. В., Кожаханов С. Б., Попов Ю. А. и др. Расчетно-экспериментальные исследования по определению чувствительности метода ИНАА проб минерального сырья с использованием реакторов ИВГ.1М и ИГР. — Вестник НЯЦ РК, вып. 3, 2013, с. 69–74.
  2.      Алейников Ю. В., Попов Ю. А., Прозорова И. В., Кожаханов С. Б. Адаптация метода инструментального НАА на реакторе ИГР. — Журнал «Известия Томского политехнического университета». Томск, РФ, Т.325, № 3, 2014.
  3.      Кузнецов, Р. А. Активационный анализ. — Изд. 2-е. — М., Атомиздат, 1974. — С. 344.
  4.      The k0-Consistent IRI Gamma-ray Catalogue for INAA / Menno Blaauw. — Delft: Interfaculty Reactor Institute.
  5.      Фронтасьева, М. В. Нейтронный активационный анализ в науках о жизни: обзор / М. В. Фронтасьева // Физика элементарных частиц и атомного ядра.– 2011.– Том. 42, № 2.– Р. 636–716.
  6.      Активационный анализ: курс лекции / В. И. Гутько.– Минск: МГЭУ им А. Д. Сахарова, 2008.– 74 с.
  7.      Лаврухина, А. К. Нейтронно-активационное определение ультрамалых количеств элементов в метеоритном веществе. Успехи аналитической химии. — Наука, 1974.
  8.      Inspector Volume Two. Advanced Topics: руководство пользователя спектрометрической системой Genie-PC: S404-USR.– 12/95.–V.2/3.

Обсуждение

Социальные комментарии Cackle